Harald Moltke führte zusammen mit Knud Rasmussen, Lehrer Jørgen Brønlund, dem Arzt Alfred Bertelsen und dem arktischen Forscher Ludvig Mylius-Erichsen in den Jahren 1902-04 eine Grönland-Expedition nach Westgrönland. Ziel der Expedition war es, das Land und seine Volkskultur mit künstlerischer Perspektive zu beschreiben.
Harald Moltke und die anderen lebten das meiste Jahr in engem Kontakt mit den wenigen Inuit in der Gegend. Die Inuitlebensweise wurden beschrieben. Während dieser Zeit wurden die Inuit gezeichnet und gemalt, und eine große Menge ihrer Legenden und Geschichten wurden aufgeschrieben. Im Februar 1904 reiste die Expedition ab an der Westküste entlang, bevor sie im selben Jahr nach Dänemark zurückkehrte.
Auf der Grönland Expedition 1902-1904 und Harald Moltkes Reisen nach Island und Finnland malte er unter anderem 30 Porträts von Inuit und 26 Gemälde des Nordlichts.
Er malte Motive für einige von Royal Copenhagens sehr seltene Gedenkteller, zum Gedenken an die DÄNEMARKEXPEDITION ZU NORDOSTGRÖNLAND 1906-1908
Hier sind ein paar von Harald Moltkes berühmten Nordlichtgemälde:
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